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用于制备聚氯乙烯的绿色催化剂掺氮碳纳米管取得重要研究进展

时间:2014-5-12 16:07:39  作者:  来源:  查看:0  评论:0
内容摘要:我国是世界上最大的聚氯乙烯生产国,产能达2000万吨/年,占全世界产能的41%。同时我国70%以上的聚氯乙烯是通过氯化汞催化剂催化乙炔氢氯化过程制备的。由于氯化汞对环境的不利影响以及生产过程中的高能耗,寻找一种可以替代汞的环境友好、绿色催化剂材料具有重要意义,是当前的一个研究热...

我国是世界上最大的聚氯乙烯临盆国,产能达2000万吨/年,占全世界产能的41%。同时我国70%以上的聚氯 乙烯是经由过程氯化汞催化剂催化乙炔氢氯化过程制备的。因为氯化汞对情况的晦气影响以及临盆过程中的高能耗,寻找一种可以替代汞的情况友好、绿色催化剂材料具有重要意义,是当前的一个研究热点。

  近期,金属所沈阳材料科学国家(联合)实验室催化材料研究部李波副研究员、苏党生研究员和清华大学魏飞教授研究小组合作发明,掺杂氮的纳米碳材料对乙炔氢氯化反应具有显著的催化活性,该工作作为杂志封底文章揭橥在ChemSusChem上(2014, 7, 723-728),同时MaterialsView China对于这项研究成果进行了专题报道。

  研究注解在碳纳米管催化剂中掺杂氮原子是催化剂优良催化活性的关键。经由过程氮掺杂,碳纳米管催化剂表现出了和传统金属催化剂(例如铜)邻近的催化能力,掺氮碳纳米管的反应转换频率高达 2.3×10-3s-1,具有很好 的工业应用潜力。更为重要的是掺氮碳纳米管催化剂还具有优良的稳定性,而在长时间反应前提下大部分金属催化剂都表现出了催化活性的大幅降低,因而碳材料催化剂的稳定性是包管未来工业上应用的关键。经由过程比较不合氮物种的感化,发明季氮物种的含量和反应活性出现较好的正比例关系。结合密度泛函理论计算,证清楚明了季氮物种是主要催化活性位点。更进一步的理论计算揭示了在碳材料催化剂上的反应路径,证实乙炔吸附是反应中最重要的步骤,掺杂氮原子增强了乙炔分子在活性位上的吸附,进而提高了催化活性。经由过程电子结构分析发清楚明了乙炔分子在碳材料上的吸附机理和在金属催化剂上的是截然相反的。这是因为氮掺杂改变了催化剂的酸碱性从而影响了反应分子和催化剂之间的感化形式。这些研究成果注解纳米碳材料作为一类重要的非金属催化剂材料具有广阔的应用前景,并且为高效、绿色临盆聚氯乙烯开辟了新的研究偏向。

  不仅仅是氮原子,纳米碳材料上其他几种杂原子对于调节和控制碳材料催化剂的性质也起着重要感化。催化材料研究部应用理论化学和第一性道理计算研究了在纳米碳材料催化剂上几种不合杂原子包括氧、氮、硼、磷等的氧化-还原能力和酸碱性,并且研究了它们在几种不合化学反应中的感化。相关研究工作分别揭橥在J. Phys. Chem. C2013, 117, 17485-17492)、Chem. Asian J.2013, 8, 2605-2608)、J. Mater. Chem. A2014, 2, 5287-5294)、Chem. Eur. J.2014, doi: 10.1002/chem.201400347)等国际学术期刊上。

     以上工作获得了金属所葛庭燧奖研金、金属所优秀学者和中科院超算集群沈阳分中间的支持。

用于制备聚氯乙烯的绿色催化剂掺氮碳纳米管取得重要研究进展

1 (a) 氮物种含量和反应转化率之间的关系。(b) 第一性道理计算获得的反应路径。

用于制备聚氯乙烯的绿色催化剂掺氮碳纳米管取得重要研究进展


标签:清华大学 聚氯乙烯 实验室 全世界 催化剂 
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